環(huán)境學院朱云慶團隊在電化學催化降解水中新興污染物和去除硝酸鹽技術(shù)方面取得系列成果

近期，我校環(huán)境科學與工程學院朱云慶副教授課題組在光/電催化降解水中新興污染物和去除硝酸鹽技術(shù)方面取得系列成果，在國際權(quán)威期刊Applied Catalysis B: Environmental(IF: 24.319)、Separation and Purification Technology(IF: 9.136)、Nanoscale(IF: 8.307)、pplied Surface Science(IF:7.392)和Chinese Chemical letters(IF: 8.455)等發(fā)表多項成果，為新型電極材料微納尺度構(gòu)筑、新興污染物的降解和水中氮污染治理提供了理論依據(jù)和技術(shù)支持，部分研究成果如下。

【成果1】電化學誘導氧化亞銅陰極原位重構(gòu)實現(xiàn)水中硝酸鹽高效去除

開發(fā)高效穩(wěn)定的電催化劑是實現(xiàn)硝酸鹽（NO₃^?）污染水體電化學脫氮的關(guān)鍵，對緩解人為造成的自然界氮循環(huán)失衡具有重要的環(huán)境意義。揭示電催化反應過程中催化材料的演變和識別真實的活性位點，對于設計和制備高效電催化劑具有重要指導意義。朱云慶副教授等通過實驗和理論模擬探究了電催化硝酸鹽還原過程中氧化亞銅（Cu₂O）的演變過程和催化還原機理，并揭示了NO₃^?在重構(gòu)催化劑Cu₂O/Cu表面的吸附和還原過程。針對實際硝酸鹽廢水的脫氮需求提出了“NO₃^?→ NH₄⁺→ N₂”兩階段去除路線，為Cu基催化材料的工程應用提供了新的材料基礎和理論支撐。該成果發(fā)表于環(huán)境領(lǐng)域Top期刊《Applied Catalysis B: Environmental》，我校2019級博士生周建軍為第一作者，陜西科技大學為第一單位和通訊單位。

【成果2】Pt摻雜和金屬載體強相互作用增強DSA電極電催化降解水中PFOA的效果

針對電催化反應中貴金屬催化劑成本高、廉價催化劑活性低和壽命短的問題，發(fā)展電化學催化材料表面微結(jié)構(gòu)以及催化劑化學組成的調(diào)控方法，從分子尺度調(diào)節(jié)催化活性位點的組成和配位微環(huán)境，同時達到優(yōu)化活性位點的電子結(jié)構(gòu)、提高催化性能以及改善電子傳輸性能和催化電極使用壽命的目的。引入“金屬載體強相互作用”的催化劑設計概念，創(chuàng)新水相法制備單分散Pt納米顆粒，改進傳統(tǒng)的Ru-Ir復合電化學催化電極，設計了Ru-Ir金屬氧化物包覆Pt納米顆粒的新型電化學催化電極，調(diào)控電化學催化過程的活性中心和配位微環(huán)境，進而發(fā)展出了具有高催化活性、高電荷傳輸性能、高使用壽命的電催化電極材料，將原始Ru-Ir復合材料電化學催化分解和礦化有機污染物的活性和壽命都大幅提高（電催化反應效率提高30%，電極使用壽命提高1倍）。

【成果3】Pt納米團簇的可控制備與RuO₂-IrO₂共同電催化降解水中四環(huán)素

Pt原子級工程以實現(xiàn)最小的Pt用量和最大的電催化性能是一種有效的電催化劑設計策略。本工作展示了一步合成超小的L-半胱氨酸保護的Pt納米團簇（NCs）并與RuO₂-IrO₂共同電催化降解四環(huán)素的路線。得益于巰基配體的保護和原子精密結(jié)構(gòu)，該納米團簇電催化劑不僅表現(xiàn)出優(yōu)異的抗燒結(jié)性能，而且對四環(huán)素的降解表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化活性（降解效率為100%，礦化率為73.8%）和高穩(wěn)定性，證明了Pt NCs催化劑在實際技術(shù)條件下工業(yè)電化學氧化的應用潛力。此外，通過使用液相色譜-質(zhì)譜法識別降解中間產(chǎn)物，提出了四環(huán)素的電催化降解機制。這項工作為提高Pt基電催化劑的電催化性能提供了一種有效的原子級工程策略，對抗生素污染廢水的環(huán)境修復具有重要意義。

【成果4】Ag單原子修飾S_1.66-N_1.91/TiO_2-x光催化活化過硫酸鹽降解雙酚A

本研究通過在S,N-TiO_2-x納米復合材料上原位光還原銀，合成了單原子光催化劑Ag_0.23/(S_1.66-N_1.91/TiO_2-x)，并在可見光照射下，促進了孤立的Ag原子從Ag⁺還原為Ag⁰，即通過過硫酸鉀的異質(zhì)活化作用降解雙酚A(BPA)。并且利用一系列表征來評估其結(jié)構(gòu)、理化性質(zhì)、形態(tài)和電子特性。結(jié)果證明，Ag_0.23/(S_1.66-N_1.91/TiO_2-x)擁有高效的光生載體分離和運輸能力，促進高的SO₄·-和·OH自由基產(chǎn)率。電子順磁共振實驗表明，SO₄·-和·OH共同參與了BPA的降解。Ag_0.23/(S_1.66-N_1.91/TiO_2-x)單原子光催化劑對BPA的協(xié)同降解活性比同類產(chǎn)品高2.4倍，雙酚A的礦化率也達到48.73%。

新聞小貼士：

朱云慶，博士，副教授，博導。研究方向水污染控制工程和光/電催化技術(shù)與過程研究，主持國家重點研發(fā)計劃子課題、國家自然科學基金項目、陜西省重點研發(fā)計劃項目、浙江省重點研發(fā)計劃項目等國家級和省部級項目8項，企業(yè)委托研究項目8項。申請發(fā)明專利30余件，授權(quán)10余件，其中授權(quán)美國專利1件，已轉(zhuǎn)化專利技術(shù)6項。以第一作者或通訊作者在Appl. Catal. B: Environ.、J. Membr. Sci.、Chemosphere、Sci. Rep.等國內(nèi)外發(fā)表SCI論文30余篇，研究成果成功應用于中化集團污鹽深度處理項目，博天環(huán)境集團、維爾利環(huán)保集團等的重點水處理工程項目。應邀擔任Frontiers in Chemistry副主編、Chinese Chemical letters青年編委，并擔任Appl. Catal. B: Environ.、J. Hazard. Mater.、Chemical Engineering Journal、Applied Surface Science等十余個國際權(quán)威期刊審稿人。

（核稿：王念東 編輯：劉倩）